Размерные особенности и механизмы роста магнетронных наноплёнок нитрида тантала при высокочастотном реактивном формировании

Цель исследования. Наноструктурирование в магнетронных наноплёнках нитрида тантала при высокочастотном магнетронном распылении.
Методы. Высокочастотное магнетронное распыление на кремниевую подложку осуществлялось в зависимости от изменения управляющего параметра времени t = 1800 – 3600 c. Использовалась мишень из тантала, распыляемая при фиксированных T = 140°C, P = 300 Вт, давлении Ar 1,0 Па. Поверхности подложек подвергались ионной чистке в течение 120 с током 60 мА. Рост толщины пленок достигался изменением управляющего параметра времени t. Наноразмерная характеризация полученных нанопленок нитрида тантала проводилась с помощью методов атомно-силовой микроскопии, цифровой голографической микроскопии и рентгенофазового анализа. По результатам статистической обработки АСМ-изображений выполнялся анализ автокорреляционных функций и изменений фрактальных размерностей, определенных по методу кубов.
Результаты. Прецизионно методом ступеньки на АСМ и ЦГМ изображениях измерены толщины и рассчитаны скорости роста нанопленок, доказано их линейное увеличение в зависимости от времени t. По данным РФА установлено формирование гексагональной hex-Ta2N фазы в тонких слоях и переход к доминированию кубической fcc-TaN с ростом толщины. Наблюдались эволюционные процессы морфологии поверхности с переходом от изотропной мелкозернистой структуры к выраженной столбчатой, что подтверждено снижением фрактальной размерности и увеличением длин автокорреляционной функции.
Заключение. В магнетронных нанопленках из нитрида тантала, осажденных высокочастотным методом, обнаружен фазовый переход от гексагональной фазы hex-Ta2N в тонких слоях к кубической фазе fcc-TaN, начиная с критической толщины. Снижение фрактальной размерности и увеличение длин автокорреляционной функции указывали на эволюцию морфологии поверхности от изотропно мелкозернистой к выраженно столбчатой.

1. Synthesis and high temperature XRD studies of Tantalum nitride thin films prepared by reactive pulsed dc magnetron sputtering / T. Elangovan, S. Murugeshan, D. Mangalaraj, P. Kuppusami, S. Khan, C. Sudha [et al.] // Journal of Alloys and Compounds. 2011. Vol. 509, is. 22. P. 6400-6407. https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2011.03.067.

2. Magnetron sputter deposited Tantalum and Tantalum nitride thin films: An analysis of phase, hardness and composition / D. Bernoulli, U. Müller, M. Schwarzenberger, R. Hauert, R. Spolenak // Thin Solid Films. 2013. Vol. 548. P. 157-161. https://doi.org/10.1016/j.tsf.2013.09.055.

3. Effect of nitrogen flow ratio on nano-mechanical properties of Tantalum nitride thin film / S.S. Firouzabadi, M. Naderi, K. Dehghani, F. Mahboubi // Journal of Alloys and Compounds. 2017. Vol. 719. P. 63-70. https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2017.05.159.

4. Yang Y.H., Chen D.J., Wu F.B. Microstructure, hardness, and wear resistance of sputtering TaN coating by controlling RF input power // Surface and Coatings Technology. 2016. Vol. 303, pt. A. P. 32–40. https://doi.org/10.1016/j.surfcoat.2016.03.034.

5. Zaman A., Meletis E.I. Microstructure and mechanical properties of TaN thin films prepared by reactive magnetron sputtering // Coatings. 2017. Vol. 7, is. 12. P. 209. https://doi.org/10.3390/coatings7120209.

6. Properties of TaN films for ULSIs prepared by reactive sputter deposition / H. Tajima, N. Shiobara, H. Katsumata, S. Uekusa // Journal of Surface Analysis. 2011. Vol. 17, no. 3. P. 247-251. https://doi.org/ jsa.17.247.

7. Growth mechanisms of TaN thin films produced by DC magnetron sputtering on 304 steel substrates and their influence on the corrosion resistance / M.D. Serna-Manrique, D. Escobar-Rincón, S. Ospina-Arroyave, D.A. Pineda-Hernández, Yu. P. García-Gallego, E. Restrepo‐Parra // Coatings. 2022. Vol. 12, no. 7. P. 979. https://doi.org/10.3390/coatings12070979.

8. Structural and electrical properties of Tantalum nitride thin films fabricated by using reactive radio-frequency magnetron sputtering / H.B. Nie, S.Y. Xu, S.J. Wang, L.P. You, Z. Yang, C.K. Ong [et al.] // Appl. Phys. A. 2001. Vol. 73. P. 229–236. https://doi.org/10.1007/s003390000691.

9. Baik S.I., Kim Y.W. Microstructural evolution of Tantalum nitride thin films synthesized by inductively coupled plasma sputtering // Applied Microscopy. 2020. Vol. 50, no. 7. https://doi.org/10.1186/s42649-020-00026-7.

10. Growth and characterization of single-phase metastable Tantalum nitride nanocrystals by Dc arc discharge / W. Lei, D. Liu, L. Shen, J. Zhang, P. Zhu, Q. Cui [et al.] // Journal of Crystal Growth. 2007. Vol. 306, no. 2. P. 413–417. https://doi.org/10.1016/j.jcrysgro.2007.05.010.

11. Zhou Y.Z., Volek A., Green N.R. Mechanism of CGG in directional solidification of a Nickelbase superalloy // Acta Materialia. 2008. Vol. 56, no. 11. P. 2631-2637. https://doi.org/10.1016/j.actamat.2008.02.022.

12. Nieto R., Fernández J., Martínez A. Synthesis of superconductive TaN thin films by reactive DC sputtering // J. Electron. Mater. 2022. Vol. 51. 4649–4658. https://doi.org/10.1007/s11664-022-09721-5.

13. Структурные и морфологические особенности магнетронных наноплёнок TaN с разной толщиной / А.П. Кузьменко, И.С. Кашкин, А.И. Колпаков, А.И. Жакин, В.М. Емельянов // Известия Юго-Западного государственного университета. Серия: Техника и технологии. 2024. Т.14, № 3. C. 147-164. https://doi.org/10.21869/2223-1528-2024-14-3-147-164.

14. Study on the electrical, structural, chemical and optical properties of PVD Ta(N) films deposited with different N2 flow rates / X.-Y. Hu, D.-W. Li, L. Zhang, Md. Rasadujjaman, Ya. Wang, J. Zhang [et al.] // Coatings. 2021. Vol. 11, no. 8. P. 937. https://doi.org/10.3390/ coatings11080937.

15. Структурные и морфологические особенности магнетронных наноплёнок HfN с разной толщиной / А.П. Кузьменко, Е.О. Гусев, В.В. Родионов, А.С. Сизов, Ю.А. Миргород, Мьо Мин Тан // Известия Юго-Западного государственного университета. Серия: Техника и технологии. 2022. Т. 12, № 4. С. 110–123. https://doi.org/10.21869/2223-1528-2022-12-4-110-123.

16. Zaman A., Shen Y., Meletis E.I. Microstructure and mechanical property investigation of TaSiN thin films deposited by reactive magnetron sputtering // Coatings. 2019. Vol. 9, no. 5. P. 338. https://doi.org/10.3390/coatings9050338.

17. Structural properties and corrosion resistance of Tantalum nitride coatings produced by reactive DC magnetron sputtering / M. Alishahi, F. Mahboubi, S.M. Mousavi Khoiea, M. Apariciob, E. Lopez-Elvirac, J. Méndezc [et al.] // RSC Advances. 2016. Vol. 6, no. 92. P. 89061-89072. https://doi.org/10.1039/C6RA17869C.

18. LaCl3 flux mediated Ta3N5 planar photoanode for solar water oxidation / Z. Lou, Y. Yang, Y. Wang, C. Qin, R. Liang, Y Wang [et al.] // Chemical Engineering Journal. 2020. Vol. 396. Р. 125161. https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.125161.

19. Ataie S.A., Keshtmand R., Zamani-Meymian M.R. Nano-mechanical properties of Cr-ZrNb-N medium entropy alloy films produced by reactive sputtering // International Journal of Refractory Metals and Hard Materials. 2023. Vol. 110. P. 106006. https://doi.org/10.1016/j.ijrmhm.2022.106006.

20. Structure, morphology and selected mechanical properties of magnetron sputtered (Mo, Ta, Nb) thin films on NiTi shape memory alloys / F. Seifried, H. Leiste, R. Schwaiger, S. Ulrich, H.J. Seifert, M. Stueber // Surface and Coatings Technology. 2018. Vol. 347. P. 379–389. https://doi.org/10.1016/j.surfcoat.2018.05.014.

21. Беляев Б.А., Изотов А.В., Соловьев П.Н. Исследование процесса роста и анализ структуры тонких, наклонно осаждаемых пленок // Известия вузов. Физика. 2016. Т. 59, № 2. C. 120-125.

22. Analyzing the surface dynamics of Titanium thin films using fractal and multifractal geometry / A. Das, R.P. Yadav, V. Chawla, S. Kumar, S. Talu, E.P. Pinto [et al.] // Materials Today Communications. 2021. Vol. 27. Р. 102385. https://doi.org/10.1016/j.mtcomm.2021.102385.

23. Necas D., Klapetek P. One-dimensional autocorrelation and power spectrum density functions of irregular regions // Ultramicroscopy. 2013. Vol. 124. P. 13-19. https://doi.org/10.1016/j.ultramic.2012.08.002.